近年來,柔性智能傳感器的發(fā)展迅猛,在可穿戴設(shè)備、智能器件和人工智能領(lǐng)域逐漸發(fā)揮著越來越重要的作用。與基于彈性體的智能傳感器不同,利用生物相容性極佳的水凝膠材料本身具有一定的潛在優(yōu)勢,但對于實際的應(yīng)用,諸如電子皮膚、健康監(jiān)測器和人機(jī)界面來說仍具挑戰(zhàn)。具體來說,高含水量的水凝膠,一方面,提供獨特和優(yōu)良的仿生和生物相容性;另一方面,也使得小尺度壓力引起的運(yùn)動/變形無法快速、有效地轉(zhuǎn)換為可測量的電信號。在開發(fā)高靈敏度水凝膠應(yīng)變傳感器的過程中,我們通常需要考慮以下三點:

1)高拉伸性和優(yōu)異的導(dǎo)電性,使傳感器本身在承受大變形的同時,最大限度地實現(xiàn)從機(jī)械變形到電子信號的轉(zhuǎn)換;

2)導(dǎo)電水凝膠在受體界面上的強(qiáng)粘附性(避免水凝膠器件的界面脫粘以及傳感性能的喪失);

3)應(yīng)變傳感器基質(zhì)應(yīng)具備良好的生物相容性。

美國阿克倫大學(xué)鄭潔團(tuán)隊《JMCA》:新型全聚合物導(dǎo)電水凝膠

圖1. ?兩性離子水凝膠應(yīng)變傳感器的設(shè)計、構(gòu)筑及傳感機(jī)理展示。

美國阿克倫大學(xué)鄭潔教授團(tuán)隊日前提出一種新型的全聚合物導(dǎo)電水凝膠(poly(HEAA-co-SBAA)/PEDOT: PSS),通過將PEDOT:PSS直接引入兩性離子物理網(wǎng)絡(luò)來構(gòu)建特殊的半互穿結(jié)構(gòu),實現(xiàn)優(yōu)異力學(xué)性能、生物相容性和應(yīng)變傳感的有機(jī)結(jié)合(圖1)。由于其內(nèi)部存在豐富的氫鍵和靜電相互作用,導(dǎo)電水凝膠基質(zhì)不僅彌補(bǔ)傳統(tǒng)兩性離子聚合物凝膠的弱機(jī)械性能,而且實現(xiàn)超高的拉伸率(4000%~5000%),快速斷裂處修復(fù)(<3min)以及在多種無孔界面(陶瓷、玻璃、金屬和動物組織)的高粘附性(~1700J/m2)(圖2)。

美國阿克倫大學(xué)鄭潔團(tuán)隊《JMCA》:新型全聚合物導(dǎo)電水凝膠

圖2. 兩性離子水凝膠的力學(xué)性能、切口自愈合性以及在多種無孔固體表面的界面粘附性。

結(jié)合水凝膠基質(zhì)的優(yōu)異力學(xué)性能、高界面粘性和導(dǎo)電性能,兩種類型的凝膠傳感器(壓敏和拉伸應(yīng)變型)被進(jìn)一步設(shè)計,使其能夠穩(wěn)定地監(jiān)測人體細(xì)微的動作(手指及膝蓋彎曲、聲音、靜態(tài)和動態(tài)脈搏)、水滴滴落和重物質(zhì)量,其在低于900%的大應(yīng)變條件下的靈敏度(GF值)為2.0(圖3)。

美國阿克倫大學(xué)鄭潔團(tuán)隊《JMCA》:新型全聚合物導(dǎo)電水凝膠

圖3. 兩性離子導(dǎo)電水凝膠應(yīng)變傳感器的實際監(jiān)測性能。

研究者進(jìn)一步設(shè)計了一種有趣的力學(xué)感應(yīng)平臺,以期實現(xiàn)應(yīng)變響應(yīng)下電信號和力學(xué)性能的實時監(jiān)測,進(jìn)而探究傳感過程與網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)間的變化關(guān)系(圖4)。有趣的是,在較低的拉伸速率(20 mm/min)下,研究人員利用該裝置在小應(yīng)變處(~300%)“捕捉”到一個反常現(xiàn)象:拉伸使傳感器電阻異常變小。值得注意的是這一現(xiàn)象在快拉伸的過程中并沒有發(fā)現(xiàn),證明網(wǎng)絡(luò)間的相互作用是時間和空間相關(guān)的。其可能存在的機(jī)理是:由于凝膠的制備過程沒有引入化學(xué)交聯(lián)劑,網(wǎng)絡(luò)間的大量兩性離子基團(tuán)和導(dǎo)電聚合物間的離子相互作用呈現(xiàn)一種游離可逆的物理交聯(lián)過程;較低的拉伸速率使兩性離子網(wǎng)絡(luò)能夠逐漸參與短距離的離子相互作用,優(yōu)化了電荷轉(zhuǎn)移的導(dǎo)電途徑,從而使相對電阻在早期較小的拉伸應(yīng)變階段暫時減小。這一反?,F(xiàn)象目前在傳統(tǒng)的應(yīng)變傳感器未有報道和詳細(xì)研究。

美國阿克倫大學(xué)鄭潔團(tuán)隊《JMCA》:新型全聚合物導(dǎo)電水凝膠

圖4. 力學(xué)感應(yīng)平臺的構(gòu)筑、拉伸誘導(dǎo)電阻異常減小現(xiàn)象及機(jī)理展示。

此外,研究還進(jìn)一步地對比討論了該兩性離子水凝膠基質(zhì)的生物相容性和防蛋白粘附性能,相關(guān)成果日前以“Highly Stretchable, Self-Adhesive, Biocompatible, Conductive Hydrogelsas Fully Polymeric Strain Sensors”為題發(fā)表于《J.Mater. Chem. A》?,第一作者為張冬。該工作不僅報道了一類可替代傳統(tǒng)納米復(fù)合材料或彈性體基的水凝膠應(yīng)變傳感器,在植入性人機(jī)交互和醫(yī)療監(jiān)測等領(lǐng)域有一定的潛在應(yīng)用價值,還提供了一種新策略來實時探究網(wǎng)絡(luò)形變和實際監(jiān)測信號變化的相互關(guān)系,從而有助于一些實驗過程中捕捉到的反?,F(xiàn)象的合理解釋。

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