氣凝膠由于其高的表面積和孔隙率而為異質(zhì)電催化提供了一個(gè)絕佳的平臺(tái)。原子分散的過(guò)渡金屬離子可以超高位點(diǎn)密度嵌入這些平臺(tái)中,以使其對(duì)各種反應(yīng)具有催化活性。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái)

最近,以色列巴伊蘭大學(xué)Adi Dahan和Lior Elbaz教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了新型的共軛微孔有機(jī)氣凝膠的合成,該共氣微孔有機(jī)氣凝膠用作共價(jià)3D骨架用于氧還原反應(yīng)(ORR)的電催化。用聯(lián)吡啶配體功能化的改性氣凝膠能夠在一步合成中實(shí)現(xiàn)銅離子絡(luò)合。氣凝膠的結(jié)構(gòu)使用多種光譜和微觀方法進(jìn)行了充分表征,并進(jìn)行了熱處理以使其具有導(dǎo)電性。經(jīng)過(guò)600°C的熱處理后,氣凝膠保持其宏觀結(jié)構(gòu),并在堿性環(huán)境下成為活性的ORR催化劑,表現(xiàn)出高質(zhì)量活性和超高位密度。相關(guān)論文以題為Bipyridine Modified Conjugated Carbon Aerogels as a Platform for the Electrocatalysis of Oxygen Reduction Reaction發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。

【主圖導(dǎo)讀】

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖1 氣凝膠合成A)示意圖和B)通過(guò)Glaser偶聯(lián)進(jìn)行聚合反應(yīng),生成聚三乙炔基苯(PTEB)(左)和Cu-聚三乙炔基苯聯(lián)吡啶(PTEBbpyCu)(右)。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖2 TEB,PTEB氣凝膠,DEbpy和PTEBbpyCu氣凝膠的FTIR-ATR光譜。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖3 A)PTEB和PTEBbpyCu氣凝膠的TGA曲線。插圖:在氬氣下于600°C下HT之前(左)和之后(右)的PTEBbpyCu氣凝膠。B)HT在600°C之前和之后的氣凝膠拉曼光譜。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖4 HR-SEM圖像顯示了氣凝膠的多孔結(jié)構(gòu),A)PTEBbpyCu,B)PTEBbpyCu-HT,C)PTEB,D)PTEB-HT,并且在更高的放大倍數(shù)下(分別為E–H)。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖5 A)氮吸附(實(shí)線)-解吸(虛線)等溫線,B)PTEB,PTEBbpyCu,PTEB-HT,PTEBbpyCu-HT氣凝膠的孔徑分布(dV(r))。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖6 A)PTEB和PTEBbpyCu4.5的Cu 2p的XPS光譜,HT之前和之后的C),以及D)DEbpy前體和HTEB之前和F)的PTEBbpyCu4.5氣凝膠E)的N 1s的XPS光譜。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖7 在HT中以900 rpm在O2飽和的0.1 M KOH中進(jìn)行HT后的PTEB和PTEBbpyCu氣凝膠的RRDE測(cè)量。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳?xì)饽z作為電還原氧反應(yīng)平臺(tái) 圖8 HT前后,Cu含量不同的PTEBbpyCu的TOF。

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