開(kāi)發(fā)基于過(guò)渡金屬-氮位點(diǎn)的高效碳?xì)饽z (CA) 電催化劑對(duì)于 CO2電還原反應(yīng) (CO2RR) 至關(guān)重要。然而，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高電流密度和高法拉第效率 (FE) 仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
圖1 A）CA/NM 氣凝膠的制備過(guò)程示意圖，B）CA/N-Ni 氣凝膠的 FESEM 圖像，C，D）CA/N-Ni 氣凝膠的 TEM 和 HRTEM 圖像，E）CA/N-Ni 氣凝膠的 C、N、O 和 Ni 的 EDX 元素分布映射。
最近，浙江大學(xué)侯陽(yáng)研究員團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一系列獨(dú)特的具有金屬氮位點(diǎn)（M-N，M = Ni，F(xiàn)e，Co，Mn，Cu）的 3D 分層交聯(lián)納米結(jié)構(gòu) CA 以實(shí)現(xiàn)高效的 CO2RR。一種最佳的 CA/N-Ni 氣凝膠，具有獨(dú)特的分層多孔結(jié)構(gòu)和高度暴露的 MN 位點(diǎn)，表現(xiàn)出不尋常的 CO2RR 活性，在 -0.8 V 時(shí) CO FE 為 98%。值得注意的是，工業(yè)電流密度為 300 mA cm-2在流動(dòng)池反應(yīng)器中使用 CA/N-Ni氣凝膠實(shí)現(xiàn)了 91% 的高 FE，其性能幾乎優(yōu)于之前報(bào)道的所有 MN/碳基催化劑。不同CA/N-M氣凝膠的CO2RR活性從高到低依次為Ni、Fe、Co、Mn、Cu。原位光譜電化學(xué)分析驗(yàn)證了 CO2RR 中的速率決定步驟是 *COOH 中間體的形成。以CA/N-Ni為正極進(jìn)一步組裝的Zn-CO2電池，其最大功率密度為0.5 mW cm-2，并具有優(yōu)異的可充電穩(wěn)定性。
相關(guān)論文以題為Hierarchical Cross-Linked Carbon Aerogels with Transition Metal-Nitrogen Sites for Highly Efficient Industrial-Level CO2 Electroreduction發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。
