加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士繼2月6日、3月6日《Science》之后，今日再發(fā)《Nature》,以創(chuàng)紀錄的速度將CO2轉(zhuǎn)化為乙烯。
5.14《Nature》:?利用主動機器學(xué)習(xí)加速發(fā)現(xiàn)CO2電催化劑
利用二氧化碳和可再生能源，將二氧化碳電化學(xué)還原為化學(xué)原料，既能減少石化燃料的使用，又能有效減少大氣中中的二氧化碳，可謂一舉多得。當目標是將CO2還原成更有價值的多碳產(chǎn)品時，銅一直是這一反應(yīng)的主要電催化劑，當以乙烯為目標還原物時，工藝仍需改進。
卡內(nèi)基梅隆大學(xué)?Zachary Ulissi教授和加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士合作利用密度泛函理論計算和主動機器學(xué)習(xí)相結(jié)合的方法識別的銅鋁電催化劑，該催化劑有效地將二氧化碳還原為乙烯，實現(xiàn)迄今為止報道的最高法拉第效率，當電流密度為400 mA/cm2時(電壓1.5V,可逆氫電極)，法拉第效率超過80%（而純銅的法拉第效率約為66%），當電流密度為150 mA/cm2,陰極側(cè)（半電池）乙烯功率轉(zhuǎn)換效率為55±2%。計算結(jié)果表明：銅鋁合金提供了多個位置和表面取向，幾乎最利于CO的結(jié)合，可實現(xiàn)高效和選擇性CO2還原。原位X射線測試表明：Cu和Al能夠形成有利的Cu配位環(huán)境，促進C-C二聚。這一實踐證明了計算和機器學(xué)習(xí)在指導(dǎo)超越傳統(tǒng)單金屬電催化劑局限性的多金屬系統(tǒng)的實驗探索中的價值。
3月6日《Science》高效串聯(lián)太陽能電池，效率突破25.7%！
堆疊具有較小帶隙的太陽能電池形成雙結(jié)膜，有望克服單結(jié)光伏電池的Shockley-Queisser極限。固溶鈣鈦礦的快速發(fā)展帶來了鈣鈦礦單結(jié)效率> 20％。但是，該工藝尚未能夠與行業(yè)相關(guān)的織構(gòu)晶體硅太陽能電池進行單片集成。
加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和阿卜杜拉國王科技大學(xué)Stefaan De Wolf合作，溶液處理的微米級鈣鈦礦頂部電池與全織構(gòu)晶體硅異質(zhì)結(jié)底部電池相結(jié)合，組成雙疊層電池。相關(guān)論文以“Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite ontextured crystalline silicon”為題，今日發(fā)表在《Science》上。
為了克服微米級鈣鈦礦中電荷收集的挑戰(zhàn)，該課題組將硅錐體底部的耗盡寬度增加了三倍。此外，通過將自限鈍化劑（1-丁硫醇）固定在鈣鈦礦表面上，增加了擴散長度并進一步抑制了相分離。這些綜合的增強功能使鈣鈦礦硅串聯(lián)太陽能電池的獨立認證功率轉(zhuǎn)換效率達到了25.7％。這些器件能夠經(jīng)受85°C下進行400小時的熱穩(wěn)定性測試，以及在40°C下在最大功率點跟蹤400小時后，其性能損失可忽略不計。
2月6日，Science：創(chuàng)紀錄的速度，把二氧化碳轉(zhuǎn)化為乙烯！
電解催化CO2還原為CO以及多碳有機物有望緩解目前日益突出的能源緊張與環(huán)境污染問題。一般的電解催化裝置需要在水溶液中通過電解水來為多碳有機物提供質(zhì)子，這就導(dǎo)致了一個嚴重的問題：CO2在水溶液中的擴散能力很差(堿溶液中擴散長度只有幾十納米)，因此導(dǎo)致了低的電解電流密度(＜100 mA cm?2)和低的能量轉(zhuǎn)換效率，同時，由于電解催化反應(yīng)在氣( CO2?)-固(催化劑)-液(電解液)三相復(fù)合區(qū)進行，親水的催化劑活性層會在高堿性環(huán)境下被腐蝕融入電解液，導(dǎo)致催化活性不斷下降以及析氫反應(yīng)加劇。
基于此，加拿大多倫多大學(xué)Edward H.?Sargent教授團隊聯(lián)合David Sinton教授團隊設(shè)計了一種能夠?qū)怏w、離子和電子解耦合的含金屬-離子聚合物復(fù)合結(jié)構(gòu)電解催化體系( CIBH )，在電解CO2制備多碳化合物時電流密度超過1 A cm?2，為目前報導(dǎo)的最高值。作者選用具有親水-SO3?基團和疏水-CF2基團的聚全氟磺酸(PFSA)涂覆在催化劑表面來實現(xiàn)CIBH這一結(jié)構(gòu)，涂覆層表面的親水基團接觸催化劑使之與電解液充分浸潤接觸，有利于質(zhì)子的產(chǎn)生，而內(nèi)部的疏水通道則有利于CO2的傳輸。結(jié)果顯示，厚度僅為5-10nm的涂覆層可以使CO2的擴散長度提升近400倍，達到了微米級別。將該結(jié)構(gòu)分別應(yīng)用到Ag和Cu基的催化劑上進行CO2還原制備CO，Ag-CIBH和Cu-CIBH催化體系的電流密度分別能夠達到400 m Acm?2和340 m Acm?2，而原始的Ag和Cu催化劑電流密度分別只有54 mA cm?2和64 mA cm?2。在此理念上，作者設(shè)計了3D Cu- CIBH催化體系，在7M KOH電解液中CO2流量達到了50 cm3min?–1，最大電流密度達到了1.32 A cm?2，陰極能量效率提高了45 %，這項技術(shù)大大提升了電解催化CO2制備多碳有機物在工業(yè)上的實際應(yīng)用可行性(《Science》：創(chuàng)紀錄的速度，把二氧化碳轉(zhuǎn)化為乙烯！)。
作者簡介
Edward H. Sargent教授，多倫多大學(xué)副校長，加拿大皇家科學(xué)院院士，加拿大工程院院士，加拿大科技部納米技術(shù)分部主席，InVisage Technologies 創(chuàng)始人，Xagenic共同創(chuàng)始人，AAAS會士，IEEE會士，ACS Photonics副主編。Edward H. Sargen教授是材料學(xué)和光子學(xué)鄰域世界著名科學(xué)家，因其在可溶相處理的半導(dǎo)體太陽能電池和光探測器研究中所作出的杰出貢獻，當選Fellow of the AAAS；因其在膠體量子點光電子器件研究中所作出的貢獻，當選Fellow of the IEEE；因其在利用量子限域材料制備全光譜太陽能電池和超靈敏光探測器研究中所作出的貢獻，當選加拿大工程院院士。Edward H. Sargen教授在Nature和Science等國際頂級期刊發(fā)表論文多篇，目前已獲引用超過61894次（Google數(shù)據(jù)），其中有100篇論文的引用次數(shù)超過100次。
原文鏈接：
https://science.sciencemag.org/content/367/6478/661
