二氧化氮(NO2)等氣體污染已成為現(xiàn)今環(huán)境與健康領(lǐng)域亟待解決的問題,開發(fā)可準(zhǔn)確、快速、高靈敏檢測低濃度氣體的氣體傳感器具有重要意義。還原氧化石墨烯(RGO)在制備高性能、低成本氣體傳感器方面具有潛力,但有三個(gè)問題限制了它的實(shí)際應(yīng)用:1)石墨烯氣體傳感器對多種氣體均有響應(yīng),選擇性不佳;2)石墨烯片層容易產(chǎn)生堆疊、團(tuán)聚,導(dǎo)致氣體分子在石墨烯表面的吸附位點(diǎn)減少;3)將GO還原為RGO時(shí),常用的還原劑(如氫醌、肼等)具有一定的毒性,帶來環(huán)境污染和操作安全性的問題。

基于此,中山大學(xué)吳進(jìn)副教授團(tuán)隊(duì)利用簡便的自組裝法,以對人體友好的維生素C(VC)為還原劑,在相對溫和的條件(95℃、大氣壓)下,合成了VC修飾的三維石墨烯水凝膠(V-RGOH),并用于制備化學(xué)阻抗型氣體傳感器VC無毒無害,一方面作為還原劑實(shí)現(xiàn)RGOH的生成,另一方面對RGO進(jìn)行了功能化修飾,顯著提升了傳感器的性能。三維多孔結(jié)構(gòu)顯著增大了比表面積,提供了大量的氣體吸附位點(diǎn),有利于提升傳感器的靈敏度。此外,這項(xiàng)工作還利用植入的微加熱器探究了器件性能對溫度的依賴關(guān)系。

用于高性能氣體檢測的三維功能化石墨烯水凝膠,兼具三維和綠色合成!
圖1. V-RGOH傳感器的制備示意圖以及SEM照片

與水熱法得到的RGOH相比,該V-RGOH傳感器在檢測NO2和NH3時(shí)具有更高的靈敏度、更低的檢測極限以及更快的響應(yīng)/恢復(fù)速度。例如,RGOH和V-RGOH對NH3檢測的靈敏度分別為0.03 ppm-1和0.39 ppm-1。同時(shí),V-RGOH的檢測極限低至0.42 ppm,優(yōu)于RGOH的6.4 ppm。三維多孔結(jié)構(gòu)提供了大量的氣體吸附位點(diǎn);同時(shí),VC分子上的羥基可與氣體分子形成氫鍵,使V-RGOH與氣體的相互作用得到了增強(qiáng),提高了結(jié)合能,促進(jìn)了氣體吸附。此外,載流子也可以通過納米孔洞進(jìn)行hopping,促進(jìn)載流子的傳輸。

用于高性能氣體檢測的三維功能化石墨烯水凝膠,兼具三維和綠色合成!
圖2. V-RGOH傳感器I-V特性以及對NH3的響應(yīng)特性
用于高性能氣體檢測的三維功能化石墨烯水凝膠,兼具三維和綠色合成!
圖3. V-RGOH傳感器對NO2的響應(yīng)特性

此外,在傳感器襯底的另一面集成了微加熱器,通過原位改變器件的工作溫度,考察氣敏行為的變化。發(fā)現(xiàn)溫度的升高削弱了靈敏度,但可以對恢復(fù)過程起到顯著的促進(jìn)作用。例如,檢測80 ppm的NH3時(shí),將溫度從22 °C升高至57 °C,V-RGOH的響應(yīng)從22.7%降低至4.13%,但信號恢復(fù)百分比從75.2%提高至100%。

用于高性能氣體檢測的三維功能化石墨烯水凝膠,兼具三維和綠色合成!
圖4. V-RGOH傳感器在不同溫度下對NH3的氣敏響應(yīng)

除了上述性能以外,V-RGOH傳感器還表現(xiàn)出良好的線性性、選擇性和較寬的檢測范圍。這項(xiàng)工作采用綠色合成的路線,將化學(xué)功能化與三維結(jié)構(gòu)調(diào)控相結(jié)合,揭示了其在制備高性能氣體傳感器方面的優(yōu)勢。

用于高性能氣體檢測的三維功能化石墨烯水凝膠,兼具三維和綠色合成!
圖5. V-RGOH傳感器的選擇性

上述成果以“Green Synthesis of 3DChemically Functionalized Graphene Hydrogel for High-Performance NH3and NO2 Detection at Room Temperature”為題發(fā)表在《ACS Applied Materials &Interfaces》期刊上,第一作者和通訊作者為中山大學(xué)吳進(jìn)副教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

文章鏈接:

https://doi.org/10.1021/acsami.0c00578

關(guān)于三維石墨烯氣體傳感器的相關(guān)文章鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b18098

https://doi.org/10.1039/C6TA01426G

https://doi.org/10.1002/advs.201600319

相關(guān)新聞

微信
微信
電話 QQ
返回頂部